МОДЕЛЬНО-НЕЗАВИСИМЫЙ МЕТОД ОПРЕДЕЛЕНИЯ ЛОКАЛЬНОГО АТОМНОГО СТРОЕНИЯ С РАЗРЕШЕНИЕМ ПО ГЛУБИНЕ В МНОГОСЛОЙНЫХ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ НАНОГЕТЕРОСТРУКТУРАХ С НИЗКОЙ КОНТРАСТНОСТЬЮ

A MODEL-INDEPENDENT METHOD OF STUDING LOCAL ATOMIC STRUCTURE WITH DEPTH RESOLUTION IN MULTILAYER METALLIC NANOGETROSTRUCTURES WITH LOW CONTRAST

Пономарев Дмитрий Андреевич

Ponomarev Dmitry Andreevich

диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Поверхность и интерфейс играют ведущую роль в формировании магнитотранспортных свойств у многослойных наногетероструктур. Поскольку ширина области интерфейсов у таких структур изменяется от долей нанометра до нескольких нанометров, необходимо использовать экспериментальные методы с разрешением по глубине порядка 1 нм. Не существует ни одного экспериментального метода, который бы удовлетворял одновременно двум критериям: разрешение по глубине и ближний порядок. Это глобальная задача исследований многослойных наногетероструктур, включая сверхрешетки Fe/Cr, обладающие гигантским магниторезистивным эффектом и Кондо-подобным эффектом.

Предложенный метод заключается в решении обратных задач с использованием экспериментальных данных для рентгеновской рефлектометрии (XRR) и EXAFS спектроскопии с угловым разрешением. Предлагаемые математические алгоритмы не требуют априорной информации об исследуемой системе, такой как ширина интерфейса. Задачу можно разделить на три этапа: 1) определение профиля i-го элемента из данных XRR, 2) определение спектра рентгеновской флуоресценции i-го элемента 𝜇𝑖(𝑧,𝐸) в зависимости от глубины z с использованием данных EXAFS с угловым разрешением. Этот шаг математического алгоритма представляет собой связь между XRR и EXAFS, 3) определение парциальных парных корреляционных функций 𝑔𝑖𝑗(𝑧,𝑟) как функций глубины по данным 𝜇𝑖(𝑧,𝐸). В нашем подходе есть две особенности: 1) мы используем независимые от модели методы регуляризации в случае линейных интегральных уравнений и алгоритм Левенберга-Марквардта для нелинейных задач; 2) общая математическая схема не может быть прервана: результаты, полученные на первом этапе, передаются на второй этап в качестве входных данных и т.д. Это позволяет нам считать, что комбинация двух методов вместе с предложенным алгоритмом является новым методом исследования.

Для образца тонкой пленки Al2O3/Cr(100Å)/[Fe(8Å)/Cr(10.5Å)]2/ Cr(20Å) получена локальная атомная структура атомов Fe и Cr, расположенных в семи точках глубины, включая интерфейсы. Достигнуто разрешение по глубине 2-3 Å. Было показано, что толщина слоя 16Å, состоящая из оксида Cr2O3 на поверхности образца, достаточна для защиты слоя железа от окисления

PhD thesis

Introduction.Surface and interface play a leading role in determining the properties of multilayers. Since the width of the interface area varies from a fraction of nanometer to several nm’s, it is necessary to use experimental methods with depth resolution of 1 nm or better. There is no a single experimental method, which would satisfy two criteria simultaneously: depth resolution and short-range order. This is a global problem of multilayer nanoheterostructures studies including superlattices Fe/Cr having a giant magnetoresistive (GMR) and Kondo effects

Methods. An experimental method for studying the local atomic structure with a depth resolution in low contrast multilayered thin films is proposed. This method consists in solving the inverse problems using the experimental data for the X-ray reflectivity (XRR) and the angle resolved EXAFS spectroscopy. The proposed mathematical algorithms do not require a priori information about the studied system, such as the width and shape of the interface, the width and depth of the bands of the individual elements, the detailed information about the atomic structure. The problem can be divided into three stages: 1) Determination of the concentration element profile p i ( z ) from XRR. 2) Determination of the X-ray fluorescence emission spectrum of the element i absorption coefficient μ i ( z , E ) as a function of depth z using the angle-resolved EXAFS data. This step of the mathematical algorithm is a link between reflectivity and EXAFS. 3) Determination of partial pair correlation functions g ij ( z , r ) as a function of depth from μ i ( z , E ) . In our approach, there are two peculiarities: 1) we use such model-independent methods as the regularization method in the case of linear integral equations and the Levenberg–Marquardt (L–M) algorithm for nonlinear problems; 2) the general mathematical scheme cannot be interrupted: the results obtained at the first step are passed to the second step as input data, etc. This allows us to consider that a combination of two methods together with the proposed algorithm is a new research method.

Results and discussion. A subnanometric resolution method is applied in the experimental study of  multilayered low contrast thin Fe/Cr film with  GMR effect. The XRR experiment has been carried out using a X-ray diffractometer «Empyrean». The EXAFS measurements has been performed using synchrotron facilities (National Research Centre "Kurchatov Institute"). A depth resolution  of 2 3 Å was reached. Atomic structure of  Fe and Cr atoms located at seven depth points including interfaces for the Al2O3/Cr(100Å)/ [Fe(8Å)/Cr(10,5Å)]2/Cr(20Å)  multilayered sample  was obtained, It was shown that the layer thickness of 16Å, consisting of Cr2O3 oxide on the surface of the sample, is sufficient to protect the iron layer from oxidation.

Conclusion. We have demonstrated the feasibility of a method as a nondestructive experimental approach to investigation of surface and interface in multilayered materials.